Pedro Gregorio Armendáriz Hastings nació el 9 de mayo de 1912 en Ciudad de México, siendo hijo del mexicano Pedro Armendáriz García-Conde, y de la estadounidense Adela Hastings, con quienes vivió en Texas. Era primo de la actriz Gloria Marín. En su infancia, luego de la muerte de su madre, él y su hermano menor, Francisco, fueron llevados a vivir con su tío Henry Hastings, Sr., quien radicaba en Laredo, Texas. Continuó sus estudios en San Luis Obispo, California, donde terminó su carrera de ingeniería en la Universidad Politécnica Estatal de California. Comenzó en el mundo de la actuación al participar en las obras teatrales representadas por el grupo de teatro de la Universidad de California.
Fue descubierto por el director de cine Miguel Zacarías cuando Armendáriz recitaba el monólogo de Hamlet a una turista estadounidense. Filmó su primera película, María Elena, a los 22 años, y desde entonces actuó en decenas de películas alternando el cine mexicano con el estadounidense debido a que hablaba perfectamente el idioma inglés.[ En 1938, contrajo matrimonio con Carmelita Bohr, con quien procreó dos hijos; un niño llamado Pedro Armendáriz Jr., y una niña llamada Carmen Armendáriz
El 19 de junio de 1963, aquejado por los fuertes dolores de su cáncer, Armendáriz se suicidó en un hospital de Los Ángeles, California, a los 51 años de edad, disparándose con un arma de fuego que había introducido de contrabando al nosocomio. Su cuerpo fue repatriado a México y enterrado en una tumba dentro de la parcela de la Asociación Nacional de Actores (ANDA) del Panteón Jardín, ubicado en Ciudad de México.